<div id="oeu0e"><legend id="oeu0e"></legend></div>
<menu id="oeu0e"><tt id="oeu0e"></tt></menu>
  • <nav id="oeu0e"></nav><input id="oeu0e"><tt id="oeu0e"></tt></input>
  • <menu id="oeu0e"></menu>
  • 新聞動態
    ·綜合新聞
    ·科研動態
    ·學術活動
    ·媒體聚焦
    ·通知公告
    您現在的位置:首頁 > 新聞動態 > 科研動態
    亞納米尺度Pt金屬團簇低溫高效催化CO氧化研究取得新進展
     
    2022-07-27 | 文章來源:聯合研究部        【 】【打印】【關閉

      最近,中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心劉洪陽研究員和博士研究生賈志民等人與北京大學馬丁教授、香港科技大學王寧教授、中科院上海應用物理所姜政研究員以及中科院山西煤化所溫曉東研究員等團隊合作,通過調控Pt含量和制備方法在亞納米尺度下實現對Pt物種的調控,設計出一種錨定在彎曲石墨烯載體(ND@G)上的全暴露Pt團簇(Ptn)催化劑,并表現出顯著增強的低溫CO氧化活性。近日,該項研究成果在線發表于ACS Catalysis期刊上。 

      多相催化領域中催化活性位點的研究對于設計和構建高效催化劑至關重要。催化活性位點由于其結構復雜性,尤其是尺寸降到原子尺度下包括納米顆粒、團簇甚至單原子等,很難被鑒別。特別是對于許多涉及到相鄰配位原子參與反應物活化的催化反應來說,判斷原子級分散的孤立金屬原子是否是活性結構是非常必要的。在所有催化構型中,單原子催化劑(SACs)由于其最大化的原子利用率和單一的活性位點而被報道在許多反應中具有高催化活性和選擇性。然而,對于某些催化反應,孤立的原子位點可能由于缺乏與相鄰活性位點的配位而失去反應性。全暴露團簇(FECCs)不僅可以提供多個金屬原子形成的集合位點,具有一定的金屬性,同時保持充分的原子利用率。這有利于在集團位點上特定的反應物或中間體分子吸附和轉化,得到更好的催化性能。因此,從單原子到納米尺度范圍內優化金屬活性物種結構對設計開發特定反應中的高效催化劑具有重要的意義。 

      在本研究工作中,科研人員構建了一系列負載在納米金剛石/石墨烯 (ND@G) 雜化載體上的Pt催化劑,分別為Pt單原子、完全暴露的Pt團簇和Pt納米粒子(圖1),進而來揭示低溫CO氧化活性與亞納米尺度下Pt-Pt配位數之間的特殊內在聯系,并探索低溫CO氧化活性位的本征結構。在CO氧化反應中,完全暴露的鉑團簇與典型的鉑納米顆粒和單原子相比,具有更優異的催化活性,在30℃下的轉換速率TOF達到3.5 s-1(圖2)。結合程序控溫技術、動力學測量和理論計算表明,相對比Pt納米顆粒催化劑由于低溫下對CO的強吸附,導致O2較難在Pt納米顆粒表面同時與CO吸附活化,因此表現出較低的低溫CO氧化活性;而完全暴露的Pt團簇有著較弱的CO吸附能力,可實現CO和O2在其表面同時解離吸附,進而促進低溫CO氧化反應。此外,單原子催化劑由于其單一位點難以同時吸附活化CO和O2,表現出較低的低溫CO氧化活性(圖3)。科研人員研究發現構建特殊的全暴露團簇活性結構,同時實現原子利用率和反應性的最大化,這為未來高效催化劑的開發提供新的思路。 

      該工作得到了科技部重點研發計劃催化科學專項、基金委重大研究計劃集成項目與重點項目、基金委企業聯合基金重點項目、基金委國際合作中港聯合基金、遼寧省興遼英才計劃、中科院建制化科研項目、國研中心青年人才項目與中石化企業合作項目提供的支持,以及上海同步輻射光源、北京同步輻射光源的大力支持。 

      全文鏈接

      圖1. (a)原始納米金剛石和(b)ND@G的HRTEM圖像,(c,d,e) 全暴露Pt團簇的HAADF-STEM圖像,以及(f)其線強度分布圖。

    圖2. (a)不同Pt/ND@G樣品在30℃時的CO氧化性能圖,和(b)表觀活化能(Ea)。

    圖3. (a)不同Pt/ND@G催化劑的CO-TPD圖,(b) CO-TPSR圖,(c)CO和(d)O2分壓對不同Pt/ND@G上TOF的影響。

      圖4. 不同Pt物種與CO氧化性能關聯示意圖。

    文檔附件

    相關信息
    聯系我們 | 友情鏈接
    地址: 沈陽市沈河區文化路72號 郵編: 110016
    運維郵箱: office@imr.ac.cn
    中國科學院金屬研究所 版權所有 遼ICP備05005387號-1

    官方微博

    官方微信
    王爷你的好大弄死我了
    <div id="oeu0e"><legend id="oeu0e"></legend></div>
    <menu id="oeu0e"><tt id="oeu0e"></tt></menu>
  • <nav id="oeu0e"></nav><input id="oeu0e"><tt id="oeu0e"></tt></input>
  • <menu id="oeu0e"></menu>