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    亞納米尺度Pd、Pt金屬團簇實現有機載氫分子高效脫氫制氫
     
    2022-04-25 | 文章來源:沈陽材料科學國家研究中心        【 】【打印】【關閉

      最近,金屬所沈陽材料科學國家研究中心劉洪陽研究員團隊與北京大學馬丁教授、清華大學李雋教授、南方科技大學王陽剛教授、中國科學院大學周武教授、香港科技大學王寧教授等團隊合作,通過精準構筑亞納米尺度原子級分散Pd、Pt金屬團簇催化材料,實現有機載氫分子高效制氫。近日,《美國化學學會雜志》 (Journal of the American Chemical Society) 與《自然催化》 (Nature Catalysis) 分別發表該項研究成果。 

      氫氣具有能量密度高及經濟環保的優點,但氫氣的存儲和運輸一直是阻礙氫能規模應用的瓶頸。利用液態有機儲氫介質(LOHC),例如環己烷、十二氫咔唑等脫氫反應可以制氫,結合其反向加氫反應,可實現氫氣的可逆儲放和高效輸運。由于LOHC脫氫過程的活性催化組分主要是貴金屬催化材料,因此通過最大限度地提高貴金屬利用率來增強其催化性能具有重要的科學意義和工業應用價值。 

      研究團隊在富缺陷石墨烯包覆的納米金剛載體(ND@G)載體表面,精準構建孤立的原子級分散鉑單原子(Pt1)、不同尺寸的全暴露鉑團簇(Ptn)以及傳統的鉑納米顆粒(Ptp)。在環己烷脫氫制氫反應中,盡管Pt1具有最高的金屬原子利用效率,但即使在553 K下仍然沒有活性。相比之下,亞納米尺度全暴露Ptn團簇和Ptp納米顆粒催化材料都能催化這一脫氫反應發生,但較大的Pt納米顆?;钚暂^低,而亞納米尺度完全暴露的Ptn 團簇催化材料(平均Pt–Pt配位數約為2–3),顯示出最佳的催化脫氫性能。結合實驗結果與理論計算,發現Pt催化材料的活性差異主要來自C-H鍵活化過程中有限但連續的多位點集團效應(如圖1所示)。 

      在上述研究工作基礎之上,研究團隊發現在十二氫咔唑脫氫制氫反應中,亞納米尺度全暴露Pdn團簇催化材料亦表現出優異的脫氫制氫性能。同時基于不同Pd物種對CO吸附模式的差異性,通過紅外光譜對不同催化劑表面Pd的分散狀態進行了定量描繪,估計出不同結構Pd物種在催化劑中的比例,并結合X射線吸收譜分析結果,建立不同尺度Pd物種的平均配位數與本征活性TOF之間的構效關系,結果表明高活性亞納米尺度Pdn 金屬團簇具有有利于活化反應物分子的金屬集團位點以及抑制產物強吸附行為的特點(如圖2所示)。上述發現對設計新一代亞納米尺度高效制氫金屬催化材料提供重要的科學依據和理論指導。 

      同時,劉洪陽研究團隊將亞納米尺度金屬催化材料的設計理論用于指導實際工業催化劑的生產,成功開發二硝基甲苯加氫低含量鈀基催化劑,2021年在中化集團滄州大化12萬噸催化加氫工藝中實現工業應用,已經穩定運行超過300余天,受到企業的充分認可(如圖3所示),助力企業降低生產成本、低碳減排。 

      上述工作得到了科技部重點研發計劃、基金委重大研究計劃、基金委企業聯合基金重點項目、基金委國際合作中港聯合基金、遼寧省興遼英才計劃、中科院建制化科研項目、國研中心青年人才項目、所創基金培育項目、中國博士后面上基金與企業合作項目提供的支持以及上海、北京光源的大力支持。 

      論文鏈接:1、2

    圖1.亞納米尺度全暴露Ptn金屬團簇催化材料實現環己烷高效脫氫制氫(J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 8, 3535–3542,封面)。

    圖2.亞納米尺度全暴露Pdn金屬團簇催化材料,兼具高金屬利用率和適當的金屬性展示出優異的十二氫咔唑脫氫制氫活性。(Nat. Catal. doi: 10.1038/s41929-022-00769-4)。

    圖3.亞納米尺度鈀基金屬催化劑在12萬噸催化加氫工藝中實現工業應用。

    文檔附件

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